黄色CVD合成钻石

宝石级的CVD合成钻石通常为IIa型，偶见IaA型。此外，十多年前曾报道过一颗直径3mm的刻面Ib型黄色CVD合成钻石 (J.E. Butler, “Chemical vapor deposited diamond: Maturity and diversity,” Interface, Spring 2003, pp. 22–26)。据我们所知，从那以后还没有宝石级的Ib型CVD合成钻石的记录。

纽约实验室最近检测了这样一颗样品。这颗彩黄色、方形刻面的Ib型CVD合成钻石重0.40克拉，大小为4.20 × 4.12 × 2.55 mm（图1）。

图1.这颗0.40克拉、方形刻面的Ib型CVD合成钻石，颜色级别被评为彩黄（Fancy yellow）。照片由Sood Oil (Judy) Chia拍摄。

在这颗样品中检测到CVD合成钻石中典型的强硅-空穴([Si-V]^–)心，在633nm激发的PL光谱中位于736.5和736.9nm 处。

和1344 cm^–1 处的峰显示了孤氮原子(Ns⁰)对碳原子的替代 (图2)。氮是造成黄色的原因。通过对样品在中红外光谱1000cm^{–1^–1范围的吸收进行计算，氮含量为4.5ppm。}–1400 cm

和1344 cm^–1）。测得钻石的拉曼峰位于1331 cm^–1。还检测到3107 cm^–1处与氢有关的吸收，以及位于2948, 2920, 2905, 2873, and 2849 cm^–1与C-H有关的峰。另外还有未知的3030、 3032 cm^–1双峰。

在生长过程中，氮可能是被无意混入，也可能是人为添加以控制单晶CVD合成钻石的生长速率。

DiamondView图像显示了弯曲的绿色纹理，说明生长过程中存在条件变化（图3，左）。DiamondView还展现了位于底尖附近的明显的生长现象，分别为绿色和绿蓝色的区域（图3，中）。显微镜下观察到石墨化的压力晕圈（图3，右）和腰上的羽状纹。正交偏光下可观察到典型的CVD应力——局部的“榻榻米”状结构和低应力部位的颜色。

图3. DiamondView发光图像可见弯曲的绿色纹理，反映了生长条件的变化（左）。在底尖附近可见绿色和蓝绿色区域明显的生长现象（中）。显微镜下观察到石墨化的应力晕圈(右，放大112.5倍)。另外还在腰围上观察到小的羽状纹（未展示）。图片由Kyaw Soe Moe拍摄。

证据表明这颗样品合成后经过了后期处理：3107 cm^–1处是与氢有关的峰，而C-H有关的峰位于2948, 2920, 2905, 2873, 和 2849 cm^–1（图2）。我们并没有发现位于3123 cm^–1的中性的氮空穴-氢复合心([N-V-H]⁰)。这些结果指示了样品经过高温高压处理。还检测到位于3030–3032 cm^–1 的未知双峰。用514nm 激光源PL光谱检测到强的N-V（氮-空穴）缺陷：575(NV⁰) 和637 (NV^–) nm。在氮掺杂的单晶的CVD合成钻石中，通常会含有负价的氮空穴-氢复合心([N-V-H]^–)，但是它不稳定。经高温高压处理后，氢原子发生解离，形成C-H和and N-V心。

这颗样品还检测到其他缺陷，如H3和H2。经高温高压处理的CVD合成钻石可出现这两个心。DiamondView 下观察到的绿色位错就是由H3引起的。

CVD合成钻石通常带有不受欢迎的褐色调。可以通过高温高压处理获得漂亮的黄色，正如这个样品所展现的。

Ib型 CVD合成钻石在技术应用领域也受到关注，特别是在量子运算方面（见E. Gibney, “Flawed to perfection: Ultra-pure synthetic diamonds offer advances in fields from quantum computing to cancer diagnostics,” Nature, Vol. 505, 2014, pp. 472–474）。

N-V电子自旋可以作为量子运算的基本单位，称为“量子比特”。量子比特不局限于传统计算机中二进制比特的“0” 或 “1”两个状态，而可以同时存在于二进制两端的状态和介于两端的所有中间状态——虽然概念十分复杂，但它可以导致运算能力的大幅提升。

P. Neumann在他2012的博士论文（Towards a room temperature solid state quantum processor: The nitrogen-vacancy center in diamond）中提到，他合成了微米级别的黄色Ib型 CVD合成钻石并进行了后续的处理（电子束辐照及退火），使其产生NV心。经辐照后，颜色由原先的黄色转变为绿色，再退火后会变为紫粉色。

图2.这颗黄色CVD合成钻石的中红外光谱显示了孤氮原子的替代（Ns⁰ ，1130cm^–1 ），中红外光谱位于1130cm^–1 。